Sân vận động đã được sử dụng làm sân nhà của Hertha BSC của Bundesliga kể từ năm 1963. Năm 1963, Bundesliga được thành lập và Hertha BSC đã tham gia bằng lời mời trực tiếp, rời sân vận động cũ ("Plumpe") để sử dụng Sân vận động Olympic. Vào ngày 24 tháng 8, đội đã chơi trận địa phương đầu tiên với 1. FC Nürnberg, với tỷ số cuối cùng là 1–1. Tuy nhiên, vào năm 1965, Hiệp hội bóng đá Đức đã phát hiện Hertha BSC phạm tội hối lộ và đưa họ đến Giải đấu Khu vực.

Năm 1968, Hertha trở lại giải đấu hạng nhất, và đến Sân vận động Olympic, và năm 1971 đã bán "Plumpe". Nửa sau thập niên 1970 là khoảng thời gian khá thành công với Hertha BSC Berlin. Năm 1979, đội đã lọt vào bán kết Cúp UEFA, nhưng bị đánh bại bởi Sao Đỏ Beograd. Hertha lọt vào trận chung kết Cúp quốc gia Đức hai lần (1977 và 1979). Vào những năm 1980, Hertha đã sa sút tại Bundesliga, và xuống Giải đấu Khu vực vào năm 1986, mặc dù sau đó họ đã hồi sinh để đạt được Giải đấu hạng hai (1988–1989).

Với việc phá hủy Bức tường Berlin vào tháng 11 năm 1989, một cảm giác đồng cảm tự phát giữa Hertha và 1. FC Union Berlin từ Đông Berlin nảy sinh, lên đến đỉnh cao trong trận đấu giao hữu tại Sân vận động Olympic với 50.000 khán giả (27 tháng 1 năm 1990). Năm 1990, Hertha trở lại Giải hạng nhất, mặc dù lại xuống Giải hạng hai từ năm 1991 đến năm 1997. Từ năm 1997, câu lạc bộ đã tiến bộ, leo lên Bundesliga và đủ điều kiện tham dự UEFA Champions League, với các trận đấu với các đội bóng hàng đầu châu Âu như Chelsea và A.C. Milan.